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為了研究納米級憶阻器的產量，我們在8 × 8交叉陣列。補充圖15提供了64個憶阻器器件的I–V特性，其中58個器件顯示出雙穩態開關能力。基于此，納米級器件的生產產率估計為90.6%，與微米級器件的產量相似。導通/關斷電壓的器件間變化分別為5.57%和4.57%，而導通/截止電阻分別為（5.76 ± 1.39） × 106 Ω和（4.06 ± 1.18） × 109 Ω（補充圖16）。這些結果再次證實了二維共軛策略在增強聚合物憶阻器的器件均勻性和可靠性方面的優勢。在沿著C-AFM測量的掃描長度對采樣電流進行積分后，可以繪制電流積分和器件尺寸之間的明顯線性關系，如圖所示。第3n段。比例外推表明，適用于便攜式和低功耗應用的超小工作電流可以在亞10nm有機憶阻器中實現。
通過掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）測量和分子模擬的微觀結構研究，進一步證實了結構均勻性、均勻電阻切換現象的發生和PBDTT-BQTPA聚合物的2D共軛策略之間的相關性31。圖4a-e顯示了PBDTT-BQTPA薄膜在120℃熱退火下的原始狀態下的GIWAXS圖像和圖 10攝氏度 min和之后受到振幅為5的電壓應力 V代表3 最小值。所有聚合物薄膜均采用旋涂法制備。在制造過程中，聚合物溶液滴在紡絲基底上，有機溶劑在紡絲過程中蒸發。隨著時間的推移，聚合物分子的濃度增加，它們開始聚集。由于電子供體-受體對之間的分子內/分子間π–π相互作用，大分子鏈以有序的方式聚集并逐漸結晶。在1.77的qz處具有強而窄的（010）峰的明亮散射圖案 Å−1，如圖所示。4a，d，揭示了原始聚合物薄膜的半結晶性質，以及面對共軛骨架在平面外方向上的取向的強烈偏好。PBDTT-BQTPA微晶的π–π堆積距離，~3.54 Å類似于文獻27中報道的BDTT類似物J71。在1.17的qxy處也觀察到具有弱得多的（100）峰值強度的面內有序的特性 Å−1（圖4e），表明如圖1所示，聚合物平面構型上存在層狀邊緣。1。5.36的層狀堆疊距離 Å，比17.44小得多 J71聚合物的Å表明，PBDTT-BQTPA膜具有聚合物晶粒的橫向致密堆積模式。散射圖案的較小方位角分布也存在于GIWAXS圖案中，其對應于PBDTT-BATPA薄膜中晶粒的隨機取向，并可歸因于螺旋槳形三苯胺氧化還原吊墜和烷基噻吩基取代基的空間效應。值得注意的是，PBDTT-BQTPA骨架的π–π和片層堆疊都可以通過熱退火和電退火來增強（圖4b，c），導致聚合物堆疊的結晶度更好，但膨脹可以忽略不計。與非晶或高度多晶（例如，PPH-BQPPA）對應物相比，具有改進的結晶度和均勻的微觀結構的PBDTT-BQPPA薄膜的晶粒尺寸應該大得多，這反過來可以抑制鏈端、折疊、堆垛層錯、位錯以及晶界、空隙和折疊的分子級缺陷的形成。由于聚合物鏈段的優選面上取向和緊密堆疊的組合，通過與共面噻吩-喹喔啉D-A對的2D共軛成為可能（圖4f），電場在這些少量晶界周圍的會聚可能被有效地阻礙，導致在整個樣品上發生體相電阻切換，聚合物憶阻器器件具有增強的均勻性和更高的生產產率。除了用于通用計算的存儲器內布爾邏輯和算術運算之外，本發明的PBDTT-BQTPA器件的電阻切換特性還可以用于構建用于模式識別任務的人工神經網絡（ANN）中的憶阻陣列硬件加速器。盡管使用傳統卷積神經網絡（CNNs）和最近研究得很好的多級電阻開關憶阻器的深度學習技術在計算機視覺和語音識別的人工智能應用中表現出了顯著的性能46，47，48，49，50，51，它們對內存容量和計算能力的巨大需求仍然使它們在嵌入式系統或移動設備中的資源有限的邊緣計算方面缺乏競爭力。然而，非理想的模擬突觸權重特性，例如在有限的動態范圍內偏離線性和精確的權重更新，將引入計算精度下降的額外風險。在這項工作中，我們用現有的兩態電阻開關聚合物憶阻器構建了一個二元神經網絡（BNN），其中突觸權重和神經元激活都被二元化為+1或−1，而不是52，53。如圖6所示，6a，采用LeNet-5模型構建了用于手寫數字識別的二元神經網絡。卷積層C3和全連接層F4和F5由二元憶阻器組成，而Pytorch框架中隱藏層的激活函數、池化層和歸一化層保持不變（補充表3）。通過對實驗I–V特性進行數學建模，以提取憶阻器的開關參數（補充圖18和補充注釋6），根據HRS/LRS電阻以及+1和−1的二進制權重定義邏輯“0”和“1”，被分配給兩個聚合物器件的組合，并存儲在64個的多個子陣列中 × 64個憶阻器（圖6b和補充表4）。與傳統的CNN網絡不同，BNN使用逐位XNOR或XOR作為基本算子來代替卷積層和全連接層耗時的乘法和累加（MAC）運算（補充注釋7）。利用實驗憶阻特性和180模擬離線監督學習 來自國際半導體制造公司（SMIC）的nm場效應晶體管顯示，對于10000（28 × 28像素）圖像（圖6c）54。這一結果表明，二進制神經網絡能夠在代表性的模式識別任務上實現令人滿意的性能，其中逐位運算（與浮點/定點精度相比，僅涉及+1和−1的二進制權重）可以顯著減少內存和計算資源的使用。在線學習模擬在6萬幅圖像的1個歷元訓練后，識別率也達到97.13%。 |
